基于氮氧化物电还原合成氨催化体系的设计开题报告

1. 研究目的与意义

传统haber-bosch合成氨工艺面临着能耗高和污染环境等问题。随着时代的进步与发展，节能降耗、绿色环保成为生产生活中的重要趋势，因而现有诸多研究致力于绿色可持续性的合成氨工艺路线的开发。利用氮氧化物作为原料，进行还原反应合成氨，不仅能有效去除氮氧化物，同时其耗能低、无污染和产率高等特点，也有利于缓解未来合成氨行业面临的供需平衡严重趋紧的问题。电催化氮氧化物还原反应合成氨近年来引起了广泛关注，其具有以下主要优势：1）可在温和环境条件下进行（常压、温度 lt; 100 ℃包括室温）；2）以电能驱动，通过调控电极材料和优化反应条件，可实现氨的高效合成；3）过程不引入任何杂质，反应体系可轻松融入现有绿色工艺中，实现全程无碳化合成氨。综上所述，该工艺过程无论从原料、能源供给、绿色环保还是生产灵活性等方面都具有明显的优势，其有望成为替代传统方式的新型工艺路线。

目前电催化过程的能量转换效率低于光伏器件，其主要原因在于：1）在反应过程中，竞争性析氢副反应会明显降低氮氧化物电还原合成氨转化效率；2）大多数电极材料会发生溶解、浸出或表面钝化，导致较差的稳定性，并对环境造成二次污染；3）过程涉及多种中间体，存在多种反应路径，其反应催化过程仍不明确。目前，该方向的研究几乎全部集中在电催化剂材料的开发上，很少有人关注诸如反应器和电解液等催化体系的影响。在氮氧化物电还原合成氨的催化体系中，电催化反应器整体结构为工艺的运行提供稳定的工作环境，其结构形式直接决定了阴、阳极室的连接方式，电极的排布等。此外，电解液直接决定了电极所处的溶液环境，其中发生离子运输、反应原料扩散等重要过程，现有研究中多采用水溶液作为电解液。为深入探索催化体系对氮氧化物电还原合成氨性能的影响，设计并开发针对性的新型催化体系具有重要的科学和实用价值。

基于此，本设计的主要目的在针对氮氧化物电还原合成氨催化体系的需求进行新型反应体系的设计与开发，实现电催化反应中传质等过程的强化。

2. 研究内容和预期目标

本课题的研究内容包括以下几点：

1.根据课题要求收集、查阅各种文献资料，了解有关技术政策，对设计对象及其有关原料、产品、仪器设备、能源等条件进行必要的调查研究。在此基础上运用已学的各种知识和技能进行综合、分析、比较，构思氮氧化物电还原合成氨的催化体系设计方案；

2.拟订设计方案，包括对反应器和电解液设计原理进行论证，进行工艺、设备及各种参数的计算和模拟装配等；

3. 研究的方法与步骤

1. 电催化反应体系的设计：以cu片作为阴极电极，以pt作为阳极电极（a=25 cm2）

采用kno3作为电解液，以nafion膜作为电解质膜。

2. 组装所设计氮氧化物电还原合成氨的的反应器和电解液：使用3dmax软件先绘制出体系的图纸，根据图纸组装并进行结构上的验证，结合实验室及环境条件，进一步修改和优化催化体系。

4. 参考文献

1. 李欣欣. 糠醛成对电化学转化：从反应设计、电极制备到体系构建 [d]. 博士, 吉林大学, 2022.

2. 林奕婷. 非贵金属铋基材料电催化还原一氧化氮制氨性能研究 [d]. 硕士, 电子科技大学, 2022.

3. 刘恒源；王海辉；徐建鸿, 电催化氮还原合成氨电化学系统研究进展 [j]. 化工学报 2022, 73(1), 32-45.

5. 计划与进度安排

1）第0周-第2周：查阅文献资料，撰写开题报告、阅读相关英文论文；

2）第3周-第4周：设计实验步骤及工艺；开展部分氮氧化物电还原合成氨的催化体系设计；外文论文翻译，论文前言部分的撰写；

3）第5周-第7周：完成相关催化体系设计与合理性分析实验；